Выделение актиноидов из отходов PUREX-технологии

“Сухой” процесс выделения ТУЭ из радиоактивных отходов развивается в CRIEPI в рамках японской программы OMEGA по переоценке ядерных топливных циклов. Технологическая схема процесса состоит из следующих элементов:

- денитрация;

- хлорирование;

- восстановительная экстракция;

- электролитическая очистка.

Программу OMEGA, кроме CRIEPI, выполняют японская фирма KHI*), Североамериканская фирма Боинг и Университет Миссури-Колумбия при поддержке Министерства энергетики США.

Отходы PUREX-процесса содержат приблизительно 4,7 кг урана, 0,72 кг нептуния, 0,05 кг плутония, 0,58 америция, 0,10 кг кюрия вместе с 40,8 кг продуктов деления на каждую тонну облученного топлива.

Целью пирохимической технологии обработки отходов является перевод не менее 99 % каждого из актиноидов из высокоактивного рафината PUREX-процесса в конечный продукт, более чем на 90 % по массе состоящий из актиноидов. Хотя эта технология позволяет выделить актиноиды в виде удобном для последующей трансмутации, эта технология не пригодна для изоляции отдельных трансурановых элементов, но позволяет экономически выгодно изолировать долгоживущие компоненты ВАО разного происхождения от окружающей среды.

Технологическая схема CRIEPI пирохимического метода выделения ТУЭ из ВАО приведена на рис. 3.8.13. На начальной ступени процесса происходит перевод PUREX-отходов из нитратов в оксиды, после чего оксиды переводятся в хлориды и растворяются в эвтектическом солевом расплаве LiCl-KCl. Продукты хлорирования сначала обрабатываются на первой ступени восстановительной экстракции с целью выделения благородных металлов. На второй ступени восстановительной экстракции выделяются актиноиды и РЗЭ, тогда как щелочноземельные элементы остаются в солевом расплаве. Расплав актиноидов и РЗЭ в жидком кадмии обрабатывается на ступени электролитической очистки, во время которой на катоде выделяется уран. Солевой расплав электролизера обрабатывается в многоступенном экстракторе с целью разделения ТУЭ и РЗЭ.

Рис. 3.8.13 Схема, конечных этапов переработки ОЯТ

Восстановительная экстракция на первой ступени осуществляется добавками сплава Cd-Li, который восстанавливает все хлориды железа и бόльшую часть хлоридов циркония, присутствующих в солевой фазе, до металлов. Конечной целью этой ступени является по возможности полное удаление благородных металлов из солевого расплава с проскоком каждого из актиноидов в продукт восстановительной экстракции менее 0,1 %.

В обоих случаях проскок ТУЭ был существенно ниже заданного значения 0,1 %. При этом степень выделения Zr из солевого расплава составляла 50-95 %. Несколько бόльшая часть урана проскакивает в продукт первой ступени восстановительной экстракции, но это не представляется существенным.

Результаты двух тестов на проскок ТУЭ приведены в табл. 3.8.5.

Таблица 3.8.5