Поведение радиоактивных продуктов деления в почвах

Способность почв и грунтов сорбировать микроколичества различных радионуклидов оказывает боль шое влияние на характер миграции радиоактивных вы-падений в биологическом круговороте веществ. Сорбция радиоизотопов почвами препятствует их продвижению по профилю почвы, проникновению в грунтовые воды и обусловливает аккумуляцию их в верхних горизонтах почвы. На обрабатываемых почвах радионуклиды задерживаются в основном в пахотном слое, а на естественных лугах, пастбищах, целинных участках земли – обычно в самом верхнем слое (0–5 см).

С точки зрения миграции попавших в почву радионуклидов и их вовлечения в биологический круговорот, процесс поглощения их почвами имеет двоякое значение.

Во-первых, сорбция почвами, как правило, снижает размеры поступления радионуклидов в растение.

Во-вторых, аккумуляция сорбированных изотопов в верхнем слое почвы, где наиболее распространены корни растений, способствует их поглощению растениями, т. е. большему накоплению в урожае (чем при свободном передвижении изотопов в более глубокие слои почвы или в подпочву).

Различные изотопы поразному сорбируются почвами, но это часто не оказывает существенного влияния на поступление их в надземную часть растения. Например, радионуклиды цирконий-95, ниобий-95, рутений-106, церий-144, иттрий-91 в основном концентрируются в корневой системе растений, тогда как стронций-90 и цезий-137 легко проникают из водного раствора в корни растений, а из корней передвигаются в наземные органы. Вот почему сорбция почвами оказывает большое влияние на переход этих нуклидов из почвы в растение и накопление их в урожае. В результате поглощения почвами цезия-137 и стронция-90 их поступление в растение снижается (снижение поступления цезия-137 больше, чем стронция- 90). Поступление радиоизотопов стронция-90 и цезия-137 в растение зависит от типа почвы и от тех изменений и свойств, которые связаны с её поглотительной способностью.

В процессе поглощения микроколичества радиоизотопов не конкурируют за места на поверхности сорбента, так как по отношению к ним насыщенность сорбента всегда остаётся низкой. Общим для поведения в почвах стронция-90, цезия-137 и других изотопов является почти полное поглощение их твёрдой фазой почвы. Более резкие различия в поведении изотопов проявляются при сравнении их способности к десорбции, т. е. вытеснению из поглощённого состояния катионами нейтральных солей. Например, цирконий-95 и рутений-106 практически не вытеснялись CaCl₂

. Наиболее сильно десорбировался (80–100 %) стронций-90, значительно меньше (12–30 %) цезий-137, отсюда следует, что цезий-137 сильнее закрепляется в почве, чем стронций-90. На разных почвах способность к десорбции поглощённых изотопов стронция-90 и цезия-137 неодинакова. Десорбция наиболее выражена на дерново-подзолистой супесчаной почве и краснозёме, и меньше всего – на чернозёме и пойменной дерново-карбонатной почве.

С увеличением концентрации сопутствующих катионов в растворе уменьшается количество стронция-90 и цезия-137, сорбированных твёрдой фазой почвы. Так, с увеличением концентрации раствора хлористых солей кальция и калия сорбция радиостронция и радиоцезия твёрдой фазой почвы снижается. Почвы с большим содержанием гумуса, как правило, обладают высокой способностью к сорбции радиоактивных продуктов деления.

С добавлением в почву органического вещества повышается прочность закрепления радионуклидов. Под влиянием извести и перегноя радионуклиды стронций-90 и цезий-137 из поглощённого состояния вытесняются слабее, чем из почвы без добавления извести и перегноя.

Систематическое применение минеральных удобрений без навоза практически не изменяло прочность закрепления поглощённых почвой радионуклидов. Длительное применение навоза совместно с минеральными удобрениями повысило прочность закрепления в почве радионуклидов.

Сорбционные процессы радионуклидов в почве в значительной мере определяются их гранулометрическим составом. Это объясняется тем, что ёмкость поглощения почвы зависит от содержания в ней высокодисперсных частиц. Отличительной способностью высокодисперсной части почвы является большая величина поверхности её частиц. С уменьшением размера частиц увеличивается их число и поверхность на единицу массы почвы. Суммарная поверхность во фракции ила с диаметром частиц ≈ 0,001 мм составляет 23 000 см2, а частиц, имеющих диаметр 0,0001 мм, – 230 000 см2 на 1 г. Почвы, содержащие большое количество высокодисперсных частиц (< 0,001 мм), характеризуются высокой ёмкостью поглощения. С уменьшением размеров частиц снижается содержание окиси кремния и возрастает количество окислов железа и алюминия, повышается содержание гумуса и обменных катионов Ca, Mg и К. Наибольшим содержанием органического вещества обладают мелкопылевидные и илистые частицы. В более крупных фракциях почвы содержание гумуса резко падает, а в мелком песке гумуса практически нет, поэтому поведение микроколичеств радионуклидов в почве зависит от её гранулометрического состава. Тяжёлые почвы сильнее закрепляют поглощённые радионуклиды, чем лёгкие почвы с низким содержанием мелкодисперсных частиц. Наиболее прочно закрепляются радиоизотопы илистой фракцией почвы. Почвы в зависимости от их инералогического состава обладают неодинаковой сорбционной способностью.

Минералогический состав почв оказывает большое влияние на полноту сорбции радиоактивных продуктов деления и прочность их закрепления в почвах.

Для характеристики сорбционных процессов в почвах радиоактивных продуктов деления пользуются коэффициентом распределения (К_р) между твёрдой и жидкой фазами почвы:

а₀ – а₁ V

К_р = ---------- • ---- ,

a₁ d

где а₀ и а₁ – активность раствора до и после сорбции; V – объём раствора; d – навеска сорбента. Коэффициент распределения представляет собой отношение радиоактивного сорбированного изотопа в 1 г почвы к количеству радионуклида, остающегося в 1 мл раствора после установления равновесия между раствором и почвой.

Представляет интерес изучение совместного поведения микроколичеств радиоактивных нуклидов и их химических аналогов, которые обычно присутствуют в почве в макроколичествах. Известно, что Ca является элементом, сходным по своим химическим свойствам со ⁹⁰Sr, а химическим аналогом ¹³⁷Cs является K. При сорбции почвами 90Sr и ⁴⁵Ca из раствора CaCl₂ практически не меняется соотношение между ⁹⁰Sr и ⁴⁵Ca, т. е. эти 2 элемента одинаково поглощаются почвами. В процессе поглощения почвами ¹³⁷Cs и ⁴²K (из раствора KCl) ¹³⁷Cs сорбируется твёрдой фазой почвы значительно быстрее и полнее, чем ⁴²K, поэтому соотношение между этими элементами в растворе после сорбции почвой резко отличается от соотношения их в исходном растворе. Следовательно, поглощение радиоактивных продуктов деления, вытеснение их из поглощённого состояния представляет сложный процесс и обусловливается такими свойствами почвы, как состав поглощённых катионов, реакция почвенного раствора, содержание органического вещества, гранулометрический и минералогический состав почвы и др. Кроме того, процессы сорбции продуктов деления в почвах зависят от физико-химических свойств отдельных изотопов, а иногда и от химических соединений, в которых изотопы попадают в почву, поэтому почва, в зависимости от её свойств, может неодинаково задерживать глобальные выпадения радионуклидов. От прочности закрепления радиоактивных продуктов деления в почвах в значительной степени зависит и миграция их по профилю почвы. Например, на лёгких по гранулометрическому составу почвах радионуклиды будут мигрировать на большую глубину, чем на тяжёлых почвах.