Переработки на основе одноцикличного PUREX-процесса


Специалисты из Японского исследовательского института атомной энергии (JAERI), исходя из задач снижения воздействия ЯТЦ LWR и РБН на окружающую среду, повышения безопасности ЯТЦ и, в частности, переработки ОЯТ и захоронения ВАО, снижения затрат на переработку, разрабатывают концепцию усовершенствованной технологии переработки. Эта концепция, названная PARK-процессом (Partitioning Conundrum Key), предусматривает использование одноцикличного PUREX-процесса, дополненного операциями извлечения долгоживущих и мобильных в окружающей среде нуклидов 14C, 129I, 237Np, 99Tc, 241Am (рис. 2.1). В PARK-процессе проектируется извлечение экстрагируемых 237Np и 99Tc из экстракта, летучих 14С и 129I – из системы газоочистки узла растворения ОЯТ, а 241Am – из высокоактивного рафината. Выделенные в отдельные фракции нуклиды предполагают трансмутировать в реакторе или на ускорителе.

Рис. 2.6.5. Схема усовершенствованного процесса переработки ОЯТ

Для повышения эффективности извлечения из раствора ОЯТ технеция, нептуния, также как и урана и плутония предполагается проводить корректировку их валентного состояния. Общая схема усовершенствованного PUREX-процесса будет состоять из следующих операций:

- совместная экстракция в 30% раствор ТБФ в додекане U, Pu, Np и Tc в присутствии окислителя NH4VO3, для окисления Np(V) в Np(VI),

- промывка экстракта 3 М HNO3 от основной массы продуктов деления,

- селективная реэкстракция Np с использованием органического восстановителя – бутиральдегида nC3H7CHO, растворенного в экстрагенте,

- реэкстракция технеция при помощи 6 М HNO3,

- реэкстракция плутония с использованием органического восстановителя – изобутиральдегида, растворенного в экстрагенте,

- промывка плутониевого реэкстракта свежим экстрагентом,

- реэкстракция урана раствором азотной кислоты.

Первые эксперименты, проведенные на установке BECKE (Back-End Cycle Key Elements) в небольшом масштабе (3 кг/год) показали, что:

- ~ 99% Tc переходят в экстракт на I цикле совместной экстракции U и Pu и только 1% остается в рафинате,

- ~ 90% Np экстрагируется и 10% остается в рафинате,

- на стадии реэкстракции около 80% как Np, так и Тс реэкстрагируется после восстановления Np(VI) до Np(V) н-бутиральдегидом,

- 90% Pu извлекается из экстракта при использовании изобутиральдегида,

- бутиральдегиды растворяются в органической фазе – 30% ТБФ в додекане – и в растворах азотной кислоты,

- с увеличением концентрации азотной кислоты коэффициент распределения бутиральдегида падает, при этом в 3 М HNO3 коэффициент распределения н-C3H7CHO равен 2,6,

- органические восстановители (изомеры бутиральдегида) быстро разлагаются под влиянием электрохимического или химического окисления, температуры и других причин, образуя газообразные продукты разложения: CO2, CO, H2O, C3H8, C3H6.

В опытах с необлученными таблетками UO2 проверяли поведение иода при растворении. Для этого в аппарат-растворитель добавляли 131I в виде KI. Считая, что в аппарат-растворитель ввели 100% 131I, оценили его распределение следующим образом:

- 74% иода оказалось на иодном фильтре (силикагелевой колонне, импрегнированной серебром),

- 11% иода оказалось на фильтрах HEPA,

- 21% иода осело на внутренних поверхностях труб,

- 12% иода оказалось в нерастворимых остатках и в растворе в виде коллоидных образований ArI и PdI2.

В дальнейших работах предполагается выяснить механизм удерживания иода в растворе, зависимость между величиной удерживания и концентрацией иода в топливе, роль газов NOx в процессе удаления иода из раствора.

Для удерживания 14С в системе газоочистки узла растворения предполагается разработать метод разложения СО2 до элементарного нелетучего углерода.

Процессы, предлагаемые для фракционного выделения актиноидов из ВАО, например Am, будут рассмотрены в других разделах настоящей работы. Первые полученные результаты и вся концепция PARC-процесса должны быть подтверждены в дальнейших экспериментах большего масштаба и на реальном ОЯТ.



Дата добавления: 2019-05-21; просмотров: 503;


Поиск по сайту:

Воспользовавшись поиском можно найти нужную информацию на сайте.

Поделитесь с друзьями:

Считаете данную информацию полезной, тогда расскажите друзьям в соц. сетях.
Poznayka.org - Познайка.Орг - 2016-2024 год. Материал предоставляется для ознакомительных и учебных целей.
Генерация страницы за: 0.007 сек.