LINEX-технология переработки нитридного топлива

В Японском исследовательском институте атомной энергии (JAERI) разрабатывается концепция ЯТЦ с плотными топливами на основе сочетания нитридного топлива и пирохимической переработки. Эта концепция ЯТЦ может быть оптимизирована как на сжигание актиноидов, так и на размножение в зависимости от будущей стратегии энергообеспечения и обращения с отходами.

Для сжигания актиноидов использована концепция двухуровневого ЯТЦ, когда малые актиноиды (Np, Am, Cm) отделяются от высокоактивных отходов топливного цикла энергетических реакторов и подаются в цикл сжигания актиноидов. Этот тип организации ЯТЦ может быть использован и для сочетания легководных реакторов и бридеров.

Мононитриды актиноидов сравнительно с соответствующими оксидами характеризуются более высокой плотностью тяжелых металлов и меньшей плотностью легких элементов. Такое свойство определяет лучшие нейтронные характеристики нитридного топлива. Это достоинство может быть использовано для более эффективного сжигания и бридинга. Еще одним достоинством нитридного топлива является повышенная смешиваемость различных мононитридов актиноидов, что отличает его от, например, металлического топлива, где ограничена взаимная растворимость легких актиноидов (U и Np) и более тяжелых трехвалентных актиноидов (Am и Cm).

Облученное нитридное топливо совместимо с PUREX-процессом, но при его переработке может использоваться и пирохимический метод. Использование пирохимической переработки имеет существенные преимущества в том, что она:

- может быть реализована на более компактных перерабатывающих заводах;

- может облегчить рецикл азота, обогащенного по изотопу ¹⁵N.

Компактность пирохимической технологии дает возможность создать сеть модульных маломасштабных топливных предприятий, которые со временем смогут быть оптимизированы и стандартизированы с целью увеличения их экономичности и безопасности. Модульная концепция лучше адаптируется к изменяющейся социально-политической ситуации вокруг ядерной энергетики.

В JAERI исследуются две альтернативные пирохимические концепции переработки облученного нитридного топлива (см. рис. 5.19.5).

1. Электроочистка в хлоридном расплаве. Топливо подвергается анодному растворению в солевом расплаве LiCl-KCl, в результате чего металлы актиноидов (сплавы) осаждаются на катоде. Выделенные металлы переводятся в нитриды в расплаве кадмия. Если необходима дальнейшая очистка актиноидов от лантаноидов, то она может быть выполнена на ступени нитрирования в жидком кадмии.

2. LINEX-процесс – непосредственный синтез нитридов актиноидов (An) в соли по реакции AnCl₃ + Li₃N = AnN + 3LiCl. Нитридное топливо растворяется в солевом расплаве, например, в LiCl. При добавлении к солевому расплаву азида лития Li₃N образуются нитриды актиноидов, а лантаноиды и другие ПД (Sr, Cs и др.) остаются в солевом расплаве. Если необходимо, из солевого расплава могут быть удалены и лантаноиды в виде нитридов при введении добавочных количеств Li₃N. После этого нитриды лантаноидов без труда могут быть переведены в оксиды.

Рис. 5.19.5 Варианты пирохимической переработки нитридного топлива

Азот, выделяющийся на аноде при растворении облученного нитридного топлива, может быть захвачен металлическим литием с образованием Li₃N. По-видимому, литий является единственным элементом, реагирующим с азотом даже при комнатной температуре. Образовавшийся Li₃N вводится в жидкий кадмий (вариант 1) или в солевой расплав в LINEX (вариант 2). Таким образом реализуется рецикл дорогого ¹⁵N.

Здесь следует отметить, однако, что область применения LINEX-процесса может быть шире, чем использование в нитридном топливном цикле. Непосредственное нитрирование актиноидов и лантаноидов азидом лития в солевых расплавах может использоваться для обработки солевых отходов в других пирохимических процессах.

19.4 Фторидная переработка облученного нитридного топлива
реактора БРЕСТ-1200

19.4.1 Общие сведения о реакторе БРЕСТ-1200 и характеристики
используемого при их работе нитридного топлива

Наиболее реалистическое решение проблем, связанных с ростом мировых потребностей в топливе и энергии, состоит в развитии ядерной энергетики большого масштаба, способной обеспечить существенную часть прироста потребностей в топливе. Ядерная энергетика на порядок большего уровня, чем нынешний может быть развита только на основе бридеров, работающих в замкнутом топливном цикле. Накопление реакторами первого этапа больших количеств Pu предопределяет применение быстрых бридеров, обладающих в цикле U-Pu решающими преимуществами перед реакторами других типов и перед циклом Th-²³³U.

Масштабы энергетики следующего этапа и ее распространение в мире диктуют новые требования к реакторам и технологии замкнутого топливного цикла. Основные требования состоят в:

– полном воспроизводстве Pu, КВ ≥ 1. Более низкие, чем ожидалось прежде, темпы роста и накопление реакторами первого этапа больших количеств Pu позволяют отказаться от требования короткого времени удвоения Pu и использовать реакторы с КВ ~ 1 и умеренной энергонапряженностью топлива;

– естественной безопасности реакторов с детерминистическим исключением наиболее опасных аварий быстрого разгона, потери теплоносителя, пожаров, паровых и водородных взрывов с разрушением топлива и радиоактивными выбросами катастрофического уровня;

– снижении радиационной опасности радиоактивных отходов за счет трансмутации наиболее опасных долгоживущих актиноидов и ПД и глубокой очистки радиоактивных отходов от них с достижением радиационного баланса между захораниваемыми РАО и извлекаемым из земли ураном;

– исключении возможностей использования производств замкнутого топливного цикла для извлечения из отработавшего топлива плутония с целью изготовления ядерного оружия, в обеспечении надежной физической защиты топлива от краж;

– обеспечении экономической конкурентоспособности производства ядерной энергии в большинстве стран и районов путем, прежде всего, снижения стоимости АЭС с бридерами ниже стоимости современных АЭС с LWR.

Исследование концепции быстрых реакторов с топливом UN-PuN, охлаждаемых жидким свинцом БРЕСТ (быстрый реактор естественной безопасности), основанной на обширном опыте судовых реакторов с PbBi, указывает на возможность удовлетворения ими требованиям, относящимся к реакторам и АЭС.

Вместе с тем, исключение в этих реакторах аварий с разрушением топлива, достижение полного внутреннего воспроизводства (КВА~1), отказ от урановых бланкетов, трансмутация МА в составе основного топлива создают предпосылки к использованию упрощенной технологии переработки топлива.

Присутствие в топливе трансмутируемых актиноидов облегчает его защиту от краж во всех звеньях топливного цикла. Отсутствие U-бланкета исключает производство в нем Pu оружейного качества и необходимость в его выделении. Близость составов выгружаемого из реактора и загружаемого топлива при КВА~1 не требует выделения или добавления в него Pu, а корректировка состава может выполняться добавлением в топливо ²³⁸U для компенсации его выгорания. Малый запас реактивности реактора не позволяет загрузить в него топливные сборки с сырьевым материалом для производства Pu. Небольшой "вес" сборок по реактивности и небольшое его изменение при выгорании (КВА~1), а также умеренная энергонапряженность топлива позволяют осуществить квазинепрерывный режим перегрузок топлива в периоды снижения нагрузок АЭС без остановки реактора, что при размещении производств замкнутого топливного цикла при АЭС позволяет отказаться от внереакторных хранилищ облученного и свежего топлива, наименее защищенных от краж.

Размещение производств топливного цикла при АЭС исключает дальний транспорт топлива и связанную с ним опасность аварий и краж.

Избыток нейтронов в цепной реакции в быстром реакторе без U-бланкета и высокий поток быстрых нейтронов обеспечивают эффективную трансмутацию как всех актинидов в активной зоне, так и особо долгоживущих ПД (I, Тс) в Рb-бланкете нейтронами утечки.

Извлечение из топлива при переработке и утилизация Sr и Cs в качестве стабильных источников тепла для поддержания температуры Рb при длительных остановках реактора увеличивают эффективность выдержки радиоотходов перед захоронением (снижение их активности около 2-х порядков за 100 лет) и упрощают технологию захоронения.

Современная технология экстракции из водных растворов, как и другие изучаемые в настоящее время способы радиохимической переработки топлива (фторидный, электрохимический из расплавов солей) ориентированы на извлечение Pu и не удовлетворяют сформулированным выше требованиям. Это послужило причиной остановки этих разработок, как и работ по быстрым реакторам, в США и явится главным препятствием к созданию крупномасштабной энергетики в будущем.

Поэтому необходимы усовершенствования существующих и поиск новых методов переработки реакторного топлива, которые использовали бы открываемые реакторами рассматриваемого типа новые возможности и отвечали бы требованиям крупномасштабной энергетики.

Ниже приведены ориентировочные данные по топливу для реактора БРЕСТ-1200:

На протяжении последних ~10 лет в НИКИЭТ при участии других институтов (РНЦ КИ, РНЦ ФЭИ, РНЦ НИИТФ, РНЦ ВНИИНМ, ЦНИИ КМ "Прометей" и др.) ведется разработка быстрых свинцовоохлаждаемых реакторов естественной безопасности (БРЕСТ) с мононитридным уран-плутониевым топливом, с двухконтурной схемой отвода тепла к турбине с закритическими параметрами пара. К настоящему времени разработаны концептуальные проекты реакторов ряда мощностей от 300 до 1200 МВт(э). Ожидается, что реакторы этого типа составят основу крупномасштабной ядерной энергетики следующего столетия, которая для внесения заметного вклада в экономию органического топлива (до 30 %), в решение транспортных, социальных и экологических проблем должна, по крайней мере, на порядок увеличить свою суммарную мощность.