Технологии обращения с облученным ядерным топливом и радиоактивными отходами

Обращение с облученным ядерным топливом (ОЯТ) и сопутствующими радиоактивными отходами (РАО) представляет собой одну из ключевых и наиболее технологически сложных задач современного ядерно-топливного цикла (ЯТЦ). Выгорание ядерного топлива в реакторной зоне приводит к накоплению высокоактивных продуктов деления, трансурановых элементов и изменению изотопного состава. По завершении реакторной кампании выгруженные тепловыделяющие сборки (ТВС) требуют реализации строго регламентированного комплекса научно-инженерных мероприятий, направленных на обеспечение ядерной, радиационной и экологической безопасности.

Проблема замыкания ЯТЦ и безошибочной изоляции токсичных радионуклидов находится в центре внимания мировой ядерной энергетики. Данный обзор посвящен систематизации современных подходов к хранению, транспортировке, радиохимической регенерации ОЯТ, а также принципам многобарьерной экологической изоляции высокоактивных отходов.

1. Хранение и выдержка отработавшего ядерного топлива. После извлечения из активной зоны реактора облученное топливо характеризуется чрезвычайно высоким уровнем остаточного тепловыделения и интенсивным гамма- и нейтронным излучением. В связи с этим в практике атомной отрасли сформировался последовательный многоэтапный порядок обращения с ТВС.

Этапы и режимы выдержки ТВС. Начальным этапом является выгрузка ТВС в приреакторные бассейны выдержки (БВ). Данный процесс выполняется дистанционно с помощью специализированной разгрузочно-загрузочной машины в водонаполненные отсеки, внутренние поверхности которых облицованы высоколегированной коррозионно-стойкой сталью. Водная среда одновременно выполняет роли эффективного биологического защитного экрана и теплоносителя для отвода остаточного энерговыделения. В случае обнаружения дефектных кассет с нарушенной герметичностью оболочек твэлов их хранение осуществляется в специализированных герметичных пеналах, также заполненных водой.

По истечении 3–10 лет первоначальной выдержки, когда уровень остаточного тепловыделения существенно снижается, производится перегрузка топлива во внутристанционное хранилище отработавшего ядерного топлива (ХОЯТ), рассчитанное на сроки временного размещения от 10 до 30 лет. Транспортировка на этом этапе осуществляется с применением внутристанционных вагонов-контейнеров, а режим хранения поддерживается как «мокрый».

В дальнейшем ТВС направляются в централизованные долговременные хранилища с регламентируемым периодом эксплуатации до 50 лет. Для продолжительно выдержанного топлива спроектированы и активно внедряются системы «сухого» хранения. В таких установках ТВС, помещенные в герметизированные защитные упаковки, находятся в атмосфере инертного газа или сухой воздушной среды. Герметичные емкости размещаются внутри защитных железобетонных камер или массивных бетонных контейнеров.

Инженерные решения по уплотнению и оптимизации вместимости. С целью повышения экономичности хранилищ разработаны варианты так называемого уплотненного (экономного) хранения ТВС. В данных конструкциях вместо стандартной конструкционной стали применяются стеллажи из коррозионно-стойкой бористой стали. Наличие бора (сильного absorption-поглотителя тепловых нейтронов) обеспечивает выполнение строгих условий ядерной безопасности по коэффициенту размножения нейтронов, что позволяет увеличить вместимость хранилищ в 1,5 раза без расширения их геометрических габаритов.

2. Транспортировка ОЯТ и упаковочные транспортные комплекты. Перевозка облученного ядерного топлива за пределы площадки атомной станции сопряжена с жесткими международными нормами безопасности. Транспортировка выполняется железнодорожным транспортом либо по комбинированной схеме, объединяющей наземные перевозки и транспортировку специализированными морскими и речными судами.

Защитные контейнеры и мировые производители. Для транспортировки используются тяжелые упаковочные комплекты, гарантирующие эффективный теплосъем и надежную локализацию ионизирующего излучения. На мировом рынке ведущими производителями транспортных контейнеров для топлива легководных реакторов являются компании Transnuclear (серия TN, Франция) и Gesellschaft für Nuclear Service (модели Castor, Германия).

В Российской Федерации разработана и сертифицирована линейка транспортных контейнеров серии ТК:
- ТК-6 — предназначен для транспортировки ТВС реакторов ВВЭР-440;
- ТК-10 и ТК-13 (ТК-13М) — предназначены для ТВС реакторов ВВЭР-1000;
- ТК-11 — специализированный контейнер для топливных каналов реакторов РБМК.

Технические характеристики и требования безопасности. Конструкция отечественных упаковочных комплектов рассчитана на сохранение целостности как при нормальных условиях эксплуатации, так и при гипотетических аварийных ситуациях.

Ключевые эксплуатационные и расчетные параметры контейнеров:
- Диапазон рабочих температур: от −50 °C до +80 °C;
- Механическая прочность: сохранение герметичности при падении с высоты 9 м на неизортирующее основание и при погружении в воду на глубину до 15 м;

- Мощность эквивалентной дозы излучения: менее 2 мЗв/ч (200 мбэр/ч) непосредственно на поверхности контейнера и менее 0,1 мЗв/ч (10 мбэр/ч) на расстоянии 2 м от него;
- Тепловой режим: при допустимом тепловыделении топлива внутри контейнера до 36 кВт в газовой среде температура оболочек кассет не превышает 350 °C, а температура наружной стенки контейнера — не более +90 °C;
- Вместимость и масса: контейнер вмещает от 12 до 24 ТВС, а его полная масса при транспортировке составляет 110–125 т.

Типовой железнодорожный состав для перевозки ОЯТ в российских условиях включает 8 вагонов-контейнеров, 1–2 вагона сопровождения с персоналом и спецоборудованием, а также вагоны прикрытия в начале и конце поезда. Средняя стоимость транспортировки варьируется в пределах от 20 до 80 долларов США за 1 кг перерабатываемого урана.

3. Радиохимическая регенерация облученного ядерного топлива. Современный радиохимический завод по переработке ОЯТ представляет собой высокотехнологичный комплекс инженерных сооружений, спроектированный для безопасного осуществления многостадийных химико-технологических процессов с высокоактивными веществами.

Ярким примером промышленной реализации многозвенной технологии регенерации является российский завод РТ-1 (ПО «Маяк»), введенный в эксплуатацию в 1976 году (Рис. В.3.1). Уникальность завода заключается в его универсальности: он предназначен для переработки широкой номенклатуры топлива реакторов ВВЭР-440, БН-350, БН-600, а также топлива транспортных ядерных установок (ледокольного и подводного флотов) и исследовательских реакторных комплексов.

Рис. В.3.1. Функциональные возможности завода РТ. Штриховыми линиями выделены операции, для проведения которых производственные мощности находятся в стадии строительства и обоснования (захоронение отходов)

Технологическая схема экстракционного разделения (PUREX-процесс). Процесс регенерации начинается с разгрузки вагонов-контейнеров и переноса ТВС в промежуточный бассейн-хранилище. Далее топливо последовательно поступает на стадии механической отрезки концевых холостых частей кассет и измельчения активных зон методом рубки-резки. С этого момента вступают в силу особые регламенты радиационной безопасности.

Основные химико-технологические этапы регенерации:
1. Выщелачивание: Топливную композицию выщелачивают из измельченной смеси с концентрированными растворами кипящей азотной кислоты (HNO₃) в кольцевых реакторах-растворителях с повышенным запасом по ядерной безопасности.

2. Разделение фаз: Нерастворимый конструкционный материал (оболочки твэлов) отделяется от раствора и направляется по системе импульсно-пневматического транспорта в специальное хранилище твердых отходов.

3. Экстракционное извлечение: В основе технологии разделения лежит вариант процесса жидкостной экстракции с использованием трибутилфосфата (ТБФ) в качестве органического экстрагента.

4. Селективное разделение ценных компонентов: На первом этапе экстракции в органическую фазу переходят уран, плутоний и нептуний, оставляя продукты деления и младшие актиноиды (Am, Cm) в водном рафинате. На последующих циклах происходит глубокое количественное разделение урана и плутония, а также их очистка от продуктов деления. Для дистанционного управления процессом применяются многоступенчатые смесители-отстойники в ядерно-безопасном исполнении с пульсационным или механическим перемешиванием.

Коэффициент очистки ценных актиноидов от продуктов деления достигает 10⁷–10⁹, а взаимные потери урана (U), плутония (Pu) и нептуния (Np) в процессе экстракции не превышают 0,01 %, 0,025 % и 0,5 % соответственно.

Конечные продукты регенерации. В результате переработки на заводе РТ-1 получают ценные товарные продукты:
- Регенерированный уран низкого обогащения (2,4...2,5 % по ²³⁵U) в виде плава гексагидрата нитрата уранила UO₂(NO₃)₂·6H₂O, используемый для производства топлива реакторов РБМК;

- Уран среднего и высокого обогащения в виде закиси-окиси U₃O₈, направляемый на изготовление топлива для реакторов на быстрых нейтронах (серии БН);

- Диоксид плутония (PuO₂) и смеси оксидов U-Pu для изготовления смешанного оксидного топлива (MOX-топлива);

- Нептуний-237 (²³⁷Np) для получения изотопа ²³⁸Pu (источник питания в радионуклидных генераторах);

- Высокочистые концентраты радионуклидов ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, палладия и пертехнетатов.

4. Отверждение и фракционирование высокоактивных отходов. Для предотвращения миграции опасных радионуклидов в окружающую среду жидкие высокоактивные отходы (ВАО), образующиеся в виде рафинатов экстракционного производства, подвергаются перевод в твердые химически инертные матрицы — процесс остекловывания.

На заводе РТ-1 эксплуатируется цех отверждения ВАО, использующий метод получения фосфатного стекла в электропечах прямого электрического нагрева производительностью до 500 л/ч по исходному раствору. Расплавленное стекло сливается в стальные бидоны, которые затем загружаются в герметичные пеналы и завариваются. Пеналы направляются в специальное хранилище с принудительным охлаждением, рассчитанное на удельное тепловыделение до 5 кВт/м³.

За период с 1991 по 1997 год на заводе было остекловано около 1,2·10⁴ м³ ВАО с суммарной бета-активностью около 10 ЭБк (300 млн Ки).

С целью оптимизации процессов обращения с отходами в 1996 году на заводе РТ-1 была пущена первая в мире промышленная установка фракционирования ВАО. На первом этапе из высокоактивных растворов извлекаются наиболее долгоживущие и тепловыделяющие нуклиды — цезий-137 и стронций-90 — с применением экстракционной системы на основе хлорированного дикарболлида кобальта (ХДК). Это позволяет существенно снизить объемы синтезируемого высокоактивного стекла и сократить расходы на его последующее захоронение.

5. Окончательное удаление и захоронение радиоактивных отходов. Завершающей стадией ядерного топливного цикла является окончательное изолирование РАО от биосферы. Современная концепция экологически безопасного захоронения базируется на принципе многобарьерной защиты, рассчитанном на удержание опасных веществ в течение сотен тысяч лет.

МНОГОБАРЬЕРНАЯ СИСТЕМА ИЗОЛЯЦИИ РАО:
1-й барьер: Матрица (фосфатное/боросиликатное стекло, керамика)
2-й барьер: Капсула / Контейнер (коррозионно-стойкая сталь, медь)
3-й барьер: Защитная оболочка (бентонитовая глина)
4-й барьер: Геологическая порода (граниты, соль, глина)

Принцип многобарьерной изоляции. Система инженерных и естественных барьеров включает в себя следующие элементы:

1. Первый барьер (матричный): Сам отвержденный материал (стекломатрица или минералоподобная матрица типа синрок), обладающий минимальной скоростью выщелачивания подземными водами. Для стеклокерамических матриц скорость выщелачивания для Cs и Sr составляет 10⁻⁴...10⁻⁶ г/(см²·сут), редких земель (РЗЭ) — 10⁻⁷...10⁻⁸ г/(см²·сут), а альфа-излучателей — менее 10⁻⁸ г/(см²·сут).

2. Второй барьер (контейнерный): Корпус упаковочного комплекта из коррозионно-стойких материалов. Например, шведская концепция KBS-3 предусматривает использование толстостенных медных контейнеров, способных противостоять коррозии во влажной анаэробной среде до 100 000 лет.

3. Третий барьер (буферный): Искусственный инженерный барьер из природного бентонита, обладающего высоким коэффициентом набухания при контакте с водой и низкой водопроницаемостью.

4. Четвертый барьер (геологический): Вмещающие глубокие геологические формации с высокой тектонической стабильностью и низкой трещиноватостью — граниты, соляные купола, глинистые пласты или кремнийсодержащие вулканические породы.

Мировой и российский опыт захоронения ВАО. Практические проекты подземной изоляции ВАО на глубинах в сотни метров активно прорабатываются ведущими ядерными державами. В Германии создан подземный комплекс в соляных куполах Горлебена (на глубине до 900 м). В США основным направлением являлась исследовательская лаборатория Юкка-Маунтин (Yucca Mountain).

В России для фундаментального научного обоснования безопасности захоронения остеклованных ВАО создается подземная исследовательская лаборатория (ПИЛ) в гнейсовом массиве на Южном Урале, а также в Нижнеканском массиве (Красноярский край).

Экономические оценки стоимости финального захоронения ВАО характеризуются высокой неопределенностью и лежат в диапазоне от 90 до 580 евро за 1 кг первоначально переработанного ядерного топлива, что обусловлено жесткими научными требованиями к длительному мониторингу и оценке экологических рисков.

Сведения об авторах и источниках:

Авторы: Е. О. Адамов, Ю. Г. Драгунов, В. В. Орлов, Л. П. Абагян, В. Я. Абрамов и др.

Источник: Машиностроение ядерной техники

Данные публикации будут полезны студентам и специалистам в области ядерной физики и атомной энергетики, инженерам-конструкторам и технологам промышленных предприятий, а также всем, кто интересуется устройством ядерных реакторов и современными ядерными технологиями.