Переработка смешанного топлива в Японии

Японские специалисты из Toshiba Corp., используя пироэлектрохимическую технологию переработки ОЯТ, предложенную НИИАР, разработали на этой основе собственный вариант. По этой технологии оксидное топливо растворяется в расплаве смеси солей (NaCl-KCl), и затем UO₂ из расплава осаждается на катоде. Для ускорения процесса растворения введена операция анодного растворения, что позволило сократить продолжительность переработки партии ОЯТ почти что вдвое (табл. 3.8.3).

Таблица 3.8.3

Сравнение продолжительности двух процессов переработки окисного ОЯТ

Растворение UO₂ в этом случае происходит в соответствии с двумя конкурирующими процессами, а именно: за счет анодного растворения:

UO₂ ® UO + 2e^-,

2Cl ® Cl₂ + 2e^-

и химического растворения:

UO₂ +Cl₂® UO + 2Cl^–.

Разрабатывая данный метод переработки ОЯТ, авторы исследовали влияние:

- плотности потока в пределах от 0,05 до 0,3 А/cм²,

- температуры от 585 до 700 °С,

- присутствия продуктов деления на примере церия (Се),

- концентрации урана в солевом расплаве (до > 10 %),

- состава смеси солей (NaCl-KCl, NaCl-CsCl-KCl) – на:

= скорость растворения UO₂,

= размер и форму частиц UO₂ на катоде,

= плотность получаемого осадка UO₂,

= эффективность тока на катоде.

Из полученных результатов можно отметить следующее:

- снижение температуры с 700 до 585 °С замедляет процесс растворения, однако соотношение O/U в осадке UO₂, размеры частиц, их форма и плотность вполне удовлетворяют требованиям процесса изготовления нового топлива при помощи виброупаковки,

- размер и форма частиц UO₂, осаждающихся на катоде, зависит от плотности тока,

- увеличение плотности тока ведет к уменьшению диаметра частиц UO₂,

- изменение потенциала кислорода в расплаве влияет на форму кристаллического осадка.

Частицы оптимального размера с диаметром около 1 мм были получены при плотности тока 0,1 А/см² и концентрации UO₂ в расплаве > 10 %.

На основе этой технологии был разработан проект модульного завода для переработки оксидного топлива UO₂ легководных реакторов, МОХ-топлива легководных реакторов и МОХ-топлива РБН. Производительность завода, рассчитанная из ожидаемого в ХХI веке парка энергетических реакторов в Японии, включающего 4 РБН мощностью 1300 Мвт_эл. каждый, будет составлять 200 т/г UO₂ и МОХ LWR и 75 т/г МОХ РБН. Этот завод будет поставлять ежегодно 150 т нового топлива для РБН. (табл. 3.8.4).

Технологический процесс на таком заводе будет включать следующие операции:

- расчехловку сборок ОЯТ LWR и РБН на разных установках, но одинаковым способом - лазерным;

- рубку ТВЭЛов также на разных установках для разного типа ОЯТ;

- снятие оболочек с ТВЭЛов термическим методом;

- отделение зерен топлива от оболочек при помощи вибрационного грохота;

- анодное растворение ОЯТ (UO₂ и/или МОХ) в расплаве солей и одновременное осаждение U на катоде ( при этом плутоний остается в расплаве в форме ионов Pu⁴⁺ и Pu³⁺);

- пропускание через расплав газовой смеси Cl₂ +O₂ для осаждения PuO₂;

- выделение UO₂ и PuO₂ из расплава и помещение оксидов в печь для удаления остатков соли дистилляционным способом;

- классификация частиц оксидов по размером и виброупаковка их в оболочки стержней для нового топлива РБН;

- извлечение из расплава оставшегося урана и других актиноидов на катоде при более отрицательном потенциале;

- удаление из расплава лантаноидов осаждением их фосфатных солей после добавления фосфата натрия;

- рецикл расплава соли.

Таблица 3.8.4

Некоторые проектные параметры модульного завода

Наиболее сложным оборудованием для такого процесса, по мнению разработчиков, является оборудование для электрохимического процесса растворения - осаждения и печь для дистилляции соли (рис. 3.8.5 и 3.8.6).

Изображенный на рис. 3.8.5 аппарат состоит их 4-х секций, объединенных в один кожух. Тигель для анодного растворения будет изготавливаться из пирографита - единственного на сегодня материала, подходящего для такого процесса. Замена тигля будет требоваться через 100 суток. Производительность аппарата – 200 кг/cут. После осаждения UO₂ катод будет удаляться в цилиндре, а на его место будет устанавливаться сборный сосуд для осадка PuO₂.

Рис. 3.8.5 Электрохимический аппарат

Рис. 3.8.6 Печь для дистилляции соли полунепрерывного действия

Осадки UO₂ и PuO₂ в тиглях поступают в печь, где сначала нагреваются в вакууме в подготовительной камере, затем переносятся в главную камеру для дистилляции соли и, наконец, в камеру для охлаждения.

После расчета баланса масс, необходимых затрат и площадей, проектирования рабочих камер, оборудования авторами проекта был сделан вывод о том, что пироэлектрохимический процесс переработки МОХ- и UO₂- топлива имеет большие экономически привлекательные перспективы для реализации в будущем ЯТЦ со смешанным парком реакторов и последующим переходом на ЯТЦ только с реакторами РБН. Наиболее сложный вопрос – нахождение подходящих матриц для иммобилизации отходов.