Характеристики свежего и облученного МОХ-топлива

В современной практике рециклирование Pu осуществляется путем загрузки 1/3 AЗ МОХ-ТВС, а в некоторых реакторах Германии и Швейцарии допускается большее количество МОХ-сборок (до 40 %). Среднее содержание Pu в МОХ-топливе Франции составляло 5,3 % до 1999 г., а в Германии – 4,8 % по делящимся нуклидам Pu и 7,1 %всех нуклидов Pu. С 2000 г. получено разрешение увеличить в МОХ-топливе французских PWR содержание Pu до 7,08 %, а с 2004 г. до 8,6 %. Рост содержания Pu в топливе позволит увеличить выгорание МОХ-топлива до глубины выгорания UO₂-топлива и достичь между этими двумя типами топлива паритета. В табл. 4.14.3 показано изменение схемы перегрузки PWR 900 МВт_эл. во Франции по мере накопления опыта рециклирования и данных о поведении МОХ-топлива.

Таблица 4.14.3

Изменение порядка “моксификации” французских PWR 900 МВт_эл.

Для выравнивания энерговыделения в AЗ реактора MOX-TBС, как правило, имеют 3 зоны, содержащие ТВЭЛы с различной концентрацией Pu. Например, в современных французских сборках AFA-2G-МОХ средняя концентрация Pu в ТВЭЛах равна 5,3 %, а реально она снижается от центра к периферии ТВС с 6,75 до 3,35 %.

В ближайшие планы Франции (2004-2005 гг.) входит паритетно увеличить выгорание до 52 ГВт∙сут/т (для уранового топлива разрешение уже получено), а к 2010 г. – до 70 ГВт∙сут/т.

Самое высокое содержание Pu (до 8,3 %) находится в МОХ-топливе бельгийских и швейцарских реакторов. Выгорание МОХ-ОЯТ швейцарских реакторов в среднем составляет уже 51 ГВт∙сут/т, а пиковое выгорание достигает 60 ГВт∙сут/т. В настоящее время завод в Десселе начал готовить таблетки с 10 % Pu.

Параметры начальной и современной практики рециклирования Pu были определены на основании результатов изучения свойств свежего и облученного МОХ-топлива, его поведения в AЗ реакторов при штатных и краткосрочных внештатных режимах эксплуатации и последующего сопоставления свойств МОХ- и UO₂-топлива.

На начальном этапе изучения рециклирования Pu было выполнено несколько десятков национальных и международных программ, посвященных определению зависимости термомеханических, термических, физико-химических, структурных и других свойств от состава топлива, способа его изготовления и глубины выгорания.

В табл. 4.14.4 приведены примеры международных программ, в которых участвовала фирма BN.

Изучение теплофизических свойств МОХ-топлива, проведенное японскими и английскими специалистами, привело к следующим выводам:

· теплопроводность МОХ-топлива примерно на 10 % меньше теплопроводности UO₂-топлива, в диапазоне температур от 400 до 1600 ºС;

· теплопроводность снижается с ростом температуры и содержанием Pu;

· увеличение отношения O/М в МОХ-топливе до 2,02 снижает на 10% теплопроводность в диапазоне температур 400-1600 °C;

· термическое расширение МОХ- и UO₂-топлива в диапазоне температур 150-1200 °С одинаково.

Эти выводы можно дополнить французскими результатами изучения свойств 55 ТВЭЛов, облученных до разной глубины выгорания, в зависимости от содержания Pu и способа изготовления МOХ-топлива.

Было показано, что МОХ-топливо не обнаруживает никаких особенностей по сравнению с UO₂-топливом после 4-х циклов облучения при измерении размеров ТВЭЛов, коррозии оболочки со стороны воды, плотности топлива и теплопроводности (рис. 4.14.4-4.14.9).

В настоящее время продолжается исследование характеристик МОХ-топлива, облученного в течение пяти циклов до выгорания 61 ГВт×сут/т.

Сравнение температур по центральной линии ТВЭЛа показало, что температура МОХ-топлива слегка выше, чем температура UO₂-топлива при равной локальной мощности (рис. 4.14.8)].

По французским данным рост выгорания сопровождается небольшим увеличением выделения газообразных продуктов деления (ГПД) в МОХ-топливе по сравнению с UO₂-топливом (рис. 4.14.9). Эти данные отличаются от бельгийских выводов, в которых утверждается, что выделение газообразных продуктов деления у обоих типов топлива одинаково и определяется одними и теми же характеристиками – размером зерна, величиной открытой пористости, температурой в центре и на периферии, линейной мощностью (рис. 4.14.10).

Германские эксперименты, проведенные на ОТВС, имеющих другую, чем 17×17 геометрию, и облученных в более жестких термических условиях, подтвердили надежность МОХ-топлива и показали, что доля газовыделения очень чувствительна к условиям облучения, но при равенстве мощности ТВЭЛов, МОХ- и UO₂-топливо ведет себя одинаково (рис. 4.14.9).

Главный вывод специалистов разных стран, включая экспертов технического комитета МАГАТЭ по рециклированию Pu, заключается в том, что результаты изучения свойств МОХ-топлива в диапазоне облучений от 5 до 55 ГВт∙сут/т подтвердили их близость с аналогичными параметрами UO₂-топлива. Истории появления дефектных ТВЭЛов и их поведение также одинаковы для МОХ- и UO₂-топлив.

Таблица 4.14.4

Международные программы по МОХ-топливу с участием фирмы BN

Цифры 239, 240, 241 и 242 обозначают распределение нуклидов Pu с соответствующей атомной массой Рис. 4.14.3 Сравнение экспериментальных и расчетных данных по радиальному распределению нуклидов Pu

Рис. 4.14.4 Теплопроводность МОХ (MIMAS) топлива с 6 % PuO2

Рис. 4.14.5 Увеличение длины ТВЭЛа в зависимости от выгорания

Рис. 4.14.6 Плотность топлива как функция выгорания

Рис. 4.14.7 Коррозия оболочки со стороны воды как функция выгорания

Рис. 4.14.8 Зависимость температуры по центральной линии ТВЭЛа от линейной мощности

Рис. 4.14.9 Зависимость доли выделенных газообразных продуктов деления от: 1) выгорания, 2) мощности ТВЭЛа

Рис. 4.14.10 Зависимость газовыделения продуктов деления (ГПД) от выгорания (по бельгийским данным)

Однако, современная тенденция, связанная с увеличением содержания Pu , более продолжительными циклами облучения и более высоким выгоранием потребует дальнейших исследований свойств МОХ-топлива, атакже модификации структуры топлива, ТВЭЛа и ТВС. При высоком выгорании необходимые изменения МОХ-топлива будут связаны с требованием улучшения удержания матрицей топлива ГПД и, таким образом, снижения доли их выделения, при сохранении других свойств, (взаимодействие таблетка/оболочка, физико-химические и термические свойства). Для решения этой задачи изучаются три способа усовершенствования микроструктуры топлива:

· уменьшение размеров частиц обогащенных PuO₂;

· увеличение размера зерна топливной матрицы;

· использование добавок в форме оксидов, вводимых в МОХ-топливо в небольших (500-2000 ppm) количествах, что позволит снизить скорость диффузии газов.

Выбор новой микроструктуры МОХ-топлива планируется, например во Франции, закончить к 2004 г. В 2005-2010 гг. предполагается провести серию демонстрационных облучений, изучить поведение и свойства ОЯТ и составить аналитическую программу для моделирования поведения нового топлива с учетом выделения летучих продуктов деления, взаимодействия топлива с оболочкой, механической прочности, деформации ТВЭЛов и др. Полученные результаты дадут основу для подготовки лицензионной заявки на установку ТВС нового типа.

Одновременно с работой над микроструктурой топлива изучаются новые материалы для оболочки ТВЭЛа, обладающие высокой коррозионной стойкостью и низкой деформационной способностью.

Подводя итоги современного уровня рециклирования реакторного плутония в реакторах на тепловых нейтронах, можно констатировать, что:

· рециклирование Pu осуществляется в промышленном масштабе однократно более чем в 40 PWR и BWR;

· рециклировано в форме МОХ-ТВС несколько десятков тонн реакторного плутония;

· создана и достигла промышленной зрелости инфрастуктура рециклирования Pu;

· рециклирование Pu в объеме 1/3 AЗ в стандартных действующих LWR не нарушает параметров надежности и безопасности реакторов и не требует сколько-нибудь серьезных конструкционных изменений реактора;

· однократное рециклирование Pu в рамках загрузки 1/3 AЗ МОХ-ТВС лишь снижает скорость накопления Pu и не позволяет значительно сократить его объемы.

Для повышения эффективности сжигания Pu изучаются новые сценарии обращения с реакторным Pu, включающие ЯТЦ с модифицированными реакторами, новыми формами топлива и ТВС и многократным рециклированием.