Люминесцентные методы дозиметрии

Люминесцентные методы дозиметрии основаны на том, что некоторые вещества (люминофоры) накапливают часть энергии ионизирующего излучения, которая может быть потом освобождена при нагреве или освещении люминофора определенным участком спектра света. Наблюдаемые при этом оптические эффекты (например, люминесценция) могут служить мерой поглощенной дозы.

В качестве основы для развития методов дозиметрии ионизирующих излучений получили признание два вида люминесценции: радиотермолюминесценция и радиофотолюминесценция.

Механизм радиотермолюминесценции основывается на зонной теории электронных состояний в твердых телах. Материалы, которые могут быть использованы в качестве термолюминесцентных детекторов (ТЛД), представляют собой твердые изоляторы, обладающие кристаллической решеткой, например, LiF, CaF₂, Al₂O₃, борат магния и т.д.Согласно зонной теории, в идеальном кристалле электрон не может принимать любые значения энергии: существуют зоны разрешенных и запрещенных энергий. Обычно рассматривают две соседние энергетические зоны: последнюю, заполненную электронами, зону В (валентную) и первую свободную зону П (проводимости), между которыми расположена зона запрещенных энергий З (рис. 10.9).

Рис. 10.9. Механизм радиотермолюминесценции

Реальные кристаллы обычно содержат различные структурные дефекты (вакансии), обусловливающие локальные уровни энергии, расположенные в запрещенной зоне. Для дополнительного создания вакансий некоторые кристаллы активируются примесями (например, Ag, Mn²⁺ и др.) Локальные уровни дефектов решетки кристалла заполнены электронами, если они лежат в нижней части запрещенной зоны, и свободны, если расположены в верхней ее части.

Под действием ионизирующего излучения в веществе образуются одинаковые количества положительных и отрицательных носителей заряда. При этом в результате внутреннего фотоэффекта электроны из валентной зоны могут переходить в зону проводимости П, а затем локализовываться на уровнях захвата F (переход 1). Образованные в заполненной зоне на месте выбитых электронов свободные места («дырки») могут заполняться электронами с уровней V (переход 2), в результате чего возникают «дырочные» локальные V-центры, как правило, связанные с атомами примеси. Для освобождения аккумулированной в веществе энергии ионизирующего излучения необходим дополнительный нагрев кристалла, в результате чего происходит освобождение электронов с F-центров, а затем их рекомбинация с дырками на V-центрах (переход 3). При рекомбинации атом примеси, на котором был образован V-центр, оказывается в возбужденном состоянии (помечено звездочкой на рис. 10.9), которое почти мгновенно переходит в основное состояние с испусканием кванта света. Возникающее при этом свечение называют термолюминесценцией.

Спектр термолюминесценции определяется типом активатора, например, свечение Ag⁺ дает голубой свет, Mn²⁺ – зелено-оранжевый. Отличительной чертой термолюминесценции является разрушение в процессе нагрева центров, созданных под действием ионизирующего излучения.

Свечение термолюминесценции служит мерой поглощенной в детекторе дозы ионизирующего излучения. Процедура измерения дозы с помощью ТЛД сводится к тому, что облученный детектор нагревается с заданной постоянной скоростью и в процессе нагрева измеряется зависимость интенсивности свечения J от температуры люминофора Т. Типичный вид этой зависимости, называемой кривой термического высвечивания (КТВ), показана риc. 10.10.

Рис. 10.10. Кривая термовысвечивания

Пики на кривой соответствуют освобождению электронов с определенных уровней захвата, расположенных на различной глубине (уровни энергии F на рис. 10.9) по отношению к зоне проводимости. Форму КТВ определяют два конкурирующих процесса: термическое освобождение электронов и опустошение уровней.

Для практических целей дозиметрии обычно применяют люминофоры с КТВ, у которой интенсивность одного (главного) максимума значительно выше остальных. При этом определяют один из двух параметров КТВ: полную светосумму S, выделившуюся в процессе нагрева (интегральный метод), либо максимальную высоту пика J (пиковый метод).

Светосумма S (площадь под КТВ) пропорциональна числу первоначально захваченных в ловушки электронов, число которых, в свою очередь, пропорционально поглощенной дозе. Для определенного типа ловушек и при заданной скорости нагрева высота пика J также пропорциональна числу захваченных в ловушки электронов, а следовательно, и дозе.

Более широко применяется интегральный метод - он более точный и меньше зависит от технических параметров измерительной установки (скорости нагрева, конечной температуры и т.п.). Однако при интегральном методе необходимо учитывать фединг - спад показаний детектора во времени. Фединг обусловлен наличием в люминофоре низкотемпературных пиков (самые близкие к зоне проводимости Пуровни энергии F на рис. 10.9) и возможностью рекомбинации носителей заряда даже при комнатной температуре. Поправка на фединг пропорциональна соотношению общей площади под КТВ к той ее части, которая ограничена низкотемпературными пиками.

Пиковый метод свободен от этого недостатка и имеет преимущество при измерении малых доз, однако этот метод более чувствителен к режиму нагрева.

Поскольку в процессе нагрева люминофоров происходит разрушение центров захвата, возможно лишь однократное получение информации о поглощенной дозе. Для последующего использования ТЛД отжигают при высокой температуре (~ 400 °С), чтобы полностью освободить остаточные центры захвата.

В настоящее время в качестве термолюминесцентных детекторов нашли применение

– монокристаллы фторида лития, активированные магнием и титаном;

– монокристаллы фторида лития, активированные магнием, фосфором и медью;

– алюмофосфатные стекла, активированные марганцем;

– монокристаллы корунда (Al₂O₃);

– поликристаллы бората магния, активированные диспрозием.

В современных модификациях термолюминесцентный метод обладает очень широким диапазоном измеряемых доз – от 10 мкЗв до 10 Зв по индивидуальному эквиваленту дозы и от 0.1 до 50 Гр по поглощенной дозе.

Механизм радиофотолюминесценции определяется тем, что ионизирующее излучение само может создавать дефекты в кристалле (вакансии и смещение ионов). Образующиеся при этом
F-центры рассматривают как систему, обладающую разрешенными дискретными энергетическими уровнями, между которыми возможны переходы, соответствующие испусканию или поглощению квантов энергии. Последующее возбуждение кристалла светом определенной частоты (ультрафиолет) переводит электрон из основного состояния на один из верхних уровней
F-центра. Обратный переход на основной уровень сопровождается люминесценцией.

Изложенное поясняет принцип работы радиофотолюминесцентных детекторов: при поглощении ионизирующего излучения образуются F-центры, концентрация которых пропорциональна поглощенной дозе и определяется измерением люминесценции.

Интенсивность радиофотолюминесценции дозиметров, как правило, вначале линейно растет с увеличением дозы, затем достигает максимума и при дальнейшем увеличении дозы падает. Образованные центры люминесценции не разрушаются в процессе возбуждения дозиметра видимым светом, поэтому измерения дозы могут проводиться неоднократно. С учетом имеющего место некоторого нарастания интенсивности люминесценции после прекращения облучения (эффект «созревания») некоторые типы радиофотолюминесцентных дозиметров сохраняют информацию о дозе в пределах ±10% в течение нескольких лет, начиная с двух часов после облучения.