Плутониевое топливо для РБН

Химическая форма топлива, содержание в нем плутония и состав матрицы зависят от типа РБН и его функционального назначения – воспроизводить ядерное топливо или сжигать Pu.

В последние годы в странах, входящих в состав OECD, уделяется большое внимание возможности адаптации РБН-бридеров к выполнению задачи сжигания Pu. Разрабатываются также проекты усовершенствованных РБН – ABR (actinide burning reactor) и реакторы для гибридных ADS систем (accelerator driven system), специально предназначенные для сжигания An и, возможно, трансмутации долгоживущих продуктов деления (ДПД).

Суммируя типы топлива для РБН любого назначения, можно констатировать, что формы его существенно разнообразнее, чем химические формы топлива для LWR. Применяли или проектируют использовать в РБН металлическое топливо в форме сплавов различных составов, оксидное, карбидное и нитридное топливо. Нитридному смешанному топливу с урановой и безурановой матрицей уделяется повышенное внимание, благодаря его высокой теплопроводности и возможности увеличивать вплоть до 100 % содержание Pu.

В качестве топлива РБН-выжигателей Pu рассматриваются:

· МОХ-топливо с содержанием Pu до 45-50 %;

· нитридное (U, Pu)N-топливо с содержанием Pu до 60-80 %;

· безурановое нитридное топливо (Pu, Zr)N;

· металлическое топливо различных составов (U-Pu-Zr, Th-Pu-Zr), содержащие 10 % Zr, около 80 % матричного материала и до 10 % Pu;

· смешанное карбидное топливо (U, Pu)C.

Проводимые в настоящее время исследовательские работы с целью выбора топлива для РБН включают:

· моделирование составов топлива, его характеристик и расчеты условий безопасности эксплуатации реакторов с таким топливом, в том числе расчеты коэффициентов реактивности, характера энерговыделения в активной зоне и др.;

· изготовление опытных образцов топлив с заменой Pu имитаторами и реального топлива, содержащего Pu и U;

· экспериментальное облучение образцов топлив и изучение свойств топлива после облучения;

· разработку технологии изготовления топлива, в том числе с дистанционным управлением, что позволило бы работать с многократно рециклированным и слабо очищенным материалом, содержащим МА и ДПД;

· сопоставление, с целью выбора оптимального варианта, характеристик топлив, технологий их изготовления, затрат на изготовление, нагрузок на окружающую среду и др.

Специалисты из Массачусетского технологического института (МТИ) попытались качественно оценить некоторые параметры различных типов топлив, предназначенных для сжигания реакторного и оружейного Pu в РБН с жидкометаллическим теплоносителем в открытом ЯТЦ*). Результаты моделирования (табл. 4.15.5) показали, что:

· коэффициент внутренней конверсии растет в ряду топлив следующим образом: оксиды < нитриды < карбиды < металл;

· тепловая мощность ОЯТ после 15 лет облучения на полной мощности и 50-летней выдержки увеличивается в ряду металл < карбиды = нитриды;

· радиотоксичность ОЯТ при тех же условиях растет в ряду металл < нитриды < карбиды < оксиды;

· радиоактивность ОЯТ изменяется также как радиотоксичность;

· наработка ТУЭ растет в ряду металл < нитриды < карбиды < оксиды.

Японские специалисты изучали сначала все четыре типа топлив: металлическое, карбидное, нитридное и оксидное. Однако, в последнее время внимание сконцентрировано на трех из них: металлическом (U,Pu)Zr, нитридном и оксидном. Для этих типов топлив разрабатываются дистанционно управляемые технологические процессы изготовления:

· процесс изготовления таблеточного топлива для МОХ (рис. 4.15.8);

· процесс изготовления топлива виброупаковкой для МОХ-, (U, Pu)N- и (U, Pu)Zr-топлив (рис. 4.15.9);

· процесс изготовления металлического топлива при помощи литья (рис. 4.15.10).

На рис. 4.15.11 показана взаимосвязь анализируемых вариантов технологий для ЯТЦ РБН с указанием типа топлива, способа его переработки и изготовления нового топлива. Из рис. 2.8, иллюстрирующего две схемы изготовления таблеточного топлива, видно, насколько упрощается предлагаемая в Японии схема, по сравнению с общепринятой.

Таблица 4.15.5

Типы Pu-топлива и его характеристики

^* Коэффициент внутренней конверсии определяется в данном исследовании как отношение суммы масс четных нуклидов к нечетным.

^** Эти показатели относятся к 1 т ОЯТ после облучения в течение 15 лет на полной мощности и выдержке в течение 50 лет после выгрузки из реактора.

Рис. 4.15.8 Схемы процесса изготовления таблеточного МОХ-топлива

Рис. 4.15.9 Схема изготовления с помощью виброупаковок

Рис. 4.15.10 Схема процесса литья для производства металлического топлива

*КО – коэффициент очистки Рис. 4.15.11 Возможные технологии ЯТЦ для перспективных РБН

Следует заметить, что японские работы в отличие от работ МТИ посвящены изучению возможности создания рентабельных замкнутых ЯТЦ РБН к 2030 г., способных обеспечить Японию электроэнергией в XXI веке. В этих работах заинтересованы и принимают участие:

· Исследовательский институт развития ЯТЦ в Японии (JNC);

· фирмы – производители электроэнергии;

· Центральный исследовательский институт электропромышленности (CRIEPI);

· Японский исследовательский институт по атомной энергии (JAERI).

К 2005 г. в соответствии с принятой программой предполагается выбрать несколько привлекательных комбинаций проектов РБН и систем ЯТЦ. Рассматриваются РБН, отличающиеся по мощности, типу топлива и теплоносителю (Na, тяжелые металлы, газ). Отобранные к 2010 г. комбинации будут изучаться более тщательно, а к 2015 г. ожидается начало детальных предпроектных разработок ЯТЦ РБН.

В связи с широким охватом технологий ЯТЦ РБН к настоящему времени установлены врменные спецификации предполагаемого топлива (табл. 4.15.6).

Таблица 4.15.6

Врéменные спецификации топлива РБН

В 90-е годы специалисты Японии приступили к экспериментальному изучению образцов нитридного топлива, обладающего преимуществами перед оксидным, благодаря более высокой теплопроводности и хорошей растворимости в HNO₃. Высокая растворимость важна для переработки ОЯТ, необходимой при реализации многократного рециклирования Pu. Были изготовлены образцы ТВЭЛов смешанного уран-плутониевого нитридного топлива и разработан на лабораторном уровне способ изготовления безуранового (Pu, Zr)N-топлива. ТВЭЛы из (U, Pu)N облучались в 1990 г. в реакторе для испытания материалов и с 1994 по 1999 гг. в РБН JOYO (табл. 4.15.7). Линейная мощность при облучении достигала 75 кВт/м, выгорание – 4,6 % от исходного количества делящихся атомов. Максимальная температура оболочки – 923 К. В настоящее время изучаются характеристики облученного топлива в горячих камерах в JAERI и JNC.

Таблица 4.15.7

Параметры (U, Pu)N-ТВЭЛов, облученных в JOYO

^* ТП – теоретическая плотность.

В 1999 г. в JAERI были изготовлены таблетки безуранового (Pu, Zr)N-топлива, содержащего 40 и 60 % Pu (рис. 4.15.12), и начато изучение свойств этого топлива с целью определения параметров решетки, структуры, состава, наличия примесей, термической стабильности, радиационной стойкости, термохимических параметров при нагревании и др.

Нитрид плутония был получен карботермическим восстановлением PuO₂. Были изготовлены также таблетки из PuN и начато изучение их свойств для сравнения со свойствами (Pu, Zr)N.

Безурановое нитридное топливо (Pu, Zr)N было выбрано и английскими специалистами для разработки математической программы, предсказывающей его свойства. Прежде всего, внимание было акцентировано на термодинамических данных, зависимости механической прочности от температуры, механизмах взаимодействия с оболочкой, образовании летучих и газообразных веществ в топливе и др. В основу моделирования параметров (Pu, Zr)N-топлива были положены результаты исследований свойств UN, PuN и (U, Pu)N, проводимых в 60-80 гг. и программы FACSIMILE для кинетических расчетов и TRAFIC – для моделирования поведения оксидных ТВЭЛов в РБН.

Рис. 4.15.12 Схема изготовления таблеток (Pu, Zr)N

Результаты ранних исследований летучести и термической стабильности UN, PuN и (U, Pu)N позволили сформулировать ряд выводов:

- мононитриды существуют в узком диапазоне стехиометрии, который слегка расширяется при повышении температуры;

- давление паров основных газообразных соединений значительно отличается в двухфазной области, расположенной с двух сторон от области мононитрида;

- в газовой фазе нет нитридов (нитридов металлов);

- давление паров Pu над PuN примерно в два раза выше давления паров U над UN;

- U_1-xPu_xN и PuN испаряются конгруэнтно вплоть до 2200 К и образование жидкометаллической фазы в топливе маловероятно;

- разложение с образованием жидкого металла на поверхности и по границам зерен происходит при более высокой температуре (чем 2200 К) в атмосфере гелия;

- образование жидкой фазы может быть подавлено вплоть до 2700 К в атмосфере азота;

- мононитридное топливо может диссоциировать при высоких температурах (ниже точки плавления).

Используя известные литературные данные по теплопроводности, теплоемкости, плотности, тепловому расширению и др. для UN, PuN, (U, Pu)N и оксидов были созданы версии программы TRAFIC – NITRAF и NITRAF-Zr для моделирования свойств (U, Pu)N и (Pu, Zr)N, соответственно. Следует отметить, что многие необходимые данные в литературе отсутствуют, особенно для (Pu, Zr)N, и поэтому их вычисляли путем усреднения известных данных для ZrN и PuN.

Первые результаты моделирования позволили сделать следующие выводы:

· нитридное топливо в ТВЭЛах, заполненных азотом, стабильно в штатных условиях эксплуатации;

· поведение таблеточного нитридного топлива разной геометрии при различных температурах требует дальнейших исследований с использованием кинетических методов;

· результаты моделирования должны быть экспериментально подтверждены и проверены, особенно для (Pu, Zr)N-топлива, в зависимости от радиуса ТВЭЛа, толщины оболочки, пористости топлива, величины зерна топлива, величины зазора между топливом и оболочкой, а для кольцевого ТВЭЛа и от величины внешнего и внутреннего радиусов.

*) Специалисты МТИ изучают открытый ЯТЦ РБН с жидкометаллическим (Bi-Pb) теплоносителем, в котором предполагают сжигать Pu разного происхождения путем длительного облучения топлива с последующим его хранением и захоронением.